近期 ， 南京师范大学化科院唐亚文、邱晓雨团队在核壳结构纳米晶的晶面和尺寸同步控制方面取得重要研究进展 。 相关成果以“Atomic Crystal Facet Engineering of Core-Shell Nanotetrahedrons Restricted under Sub-10 Nanometer Region”为题发表在ACS Nano(IF=14.588)上 。 ACS Nano是ACS旗下纳米材料领域的顶刊 。 论文第一作者是南师大化科院2018级本科生苏可盈 ， 共同第一作者是2020届硕士毕业生张怀方 ， 通讯作者是南京师范大学化科院青年教师邱晓雨博士和江南大学的朱佳伟教授 。
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据南师大官网介绍 ， 苏可盈同学自2018年入学以来就加入化科院实验室开展科研工作 ， 为国家励志奖学金、国家级大创项目主持人、南京师范大学“科研创新先进个人”等称号获得者 ， 先后在ACS Nano(IF=14.588 ， 一作)、Appl. Surf. Sci.(IF=6.182 ， 二作)、J. Mater. Chem. A(IF=11.301 ， 三作)、ChemSusChem(IF=7.962 ， 三作)发表论文 。
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双金属核壳纳米晶由于其独特的结构特性 ， 在催化、电学、光学等方面具有巨大的应用前景 。 对于电催化来说 ， 双金属核壳纳米晶的尺寸控制能够有效提高其质量比活性；而晶面控制能够调整金属活性中心的本征催化特性 ， 从而改善其面积比活性 。 然而 ， 由于晶体生长过程中动力学和热力学理论的冲突 ， 想要同时控制双金属核壳纳米晶的尺寸和晶面仍然是一个巨大的挑战 。 尤其是将核壳纳米晶的整体尺寸限制在10 nm尺寸以下 ， 并且使其表面具有明确的晶面原子排布 。
基于此 ， 化科院唐亚文、邱晓雨团队 ， 以高分散的亚5 nm Pd (111)四面体为晶种 ， 系统地研究了Pt、Ru、Rh原子在其表面的生长行为 ， 并将所得的一系列双金属核壳纳米晶的整体尺寸严格控制在10 nm以内 。 研究表明 ， 当Pt（或Ru、Rh）的沉积层数少于5个原子层时 ， 外壳金属的原子排布由内核的晶面决定 ， 发生晶面复制行为 。 当Pt (或Ru、Rh)沉积层数超过5个原子层时 ， 其原子排布取决于金属本身的性质 ， 晶体的自发生长行为占主导地位 。 其中 ， 由于Pt原子具有相对Pd较高的晶格适配率 ， 其在Pd四面体表面能够发生无缝堆积 ， 所得的Pd@Pt核壳结构会从四面体直接演变成截角八面体 。 在氧还原反应中 ， 具有Pt表面的核壳纳米晶的催化活性符合规律：Pd@Pt(111)截角八面体>Pd@Pt(111)四面体>Pt黑催化剂；在析氢反应中 ， 具有Ru表面的核壳纳米晶的催化活性符合规律：Pd@Ru(111)四面体>Pd@Ru(hcp)四面体>Pd四面体 。 该研究结果首次实现了在亚10 nm尺度内对双金属核壳纳米晶进行精确的晶面控制 。
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该研究工作得到了江苏省新型动力电池重点实验室、生物医药功能材料国家地方联合工程中心、江苏省高等学校优势学科建设项目、国家自然科学基金、江苏省高等学校自然科学基金、江苏省自然科学基金等资金的支持 。
来源:
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsnano.0c10376
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