近期 ， 贵州大学葛翔课题组在《储能材料》(Energy Storage Materials, IF = 16.28)发表了题为“在具有类固溶体过程的蓝色T-Nb2O5-x中同步化电子和离子传导用于快速高体积能量密度储能”(Synchronized Ion and Electron Transfer in a Blue T-Nb2O5-x with Solid-solution-like Process for Fast and High Volumetric Charge Storage)的研究成果 ， 为设计制造高体积能量密度的快速充放电器件提供了基础 。
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具有高体积能量密度和功率密度的储能器件在工业4.0时代具有愈发重要的作用 。 赝电容是指在特定材料表面2-3 nm层发生的快速氧化还原现象 ， 可以提供比双电层电容更高的能量密度及比电池更快速的充放电速度 。 然而 ， 为了暴露活性表面 ， 往往需要引入具有精细纳米结构的第二相作为辅助用以构建活性界面和防止团聚 。 研究者们用类似的包覆手段用于改性微米级别的电池材料已取得过巨大成功 ， 但对于赝电容材料 ， 由于仅有浅表面具有活性 ， 惰性辅助相的引入将极大的降低活性物质所占的体积比 ， 本文提出“几何纳米效应”(Geometrical nano effect)用于描述这一现象 。
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图1 材料特征尺寸小于一定程度时 ， 活性物质所占比例急剧下降
近年来 ， 一种具有嵌入式赝电容机制的T-Nb2O5相受到广泛关注 ， 离子在嵌入这类材料体相的同时 ， 动力学类似于表面控制过程 ， 其较小的离子扩散能磊和应变使得该物质可以无需纳米化即可实现快速充放电 。 然而 ， 由于T-Nb2O5属于半导体 ， 电子传输动力学较低 ， 实际倍率性能不佳 。 本工作报道了一种具有氧缺陷的蓝色T-Nb2O5-x相 ， 基于密度泛函(DFT)计算 ， 该材料同时具有低的电子和离子传输能磊 ， 因此可以在不牺牲活性物质占比的情况下直接提高电化学动力学 。
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图2 Li+在T-Nb2O5-x中的扩散能磊
得益于材料本征优异的电化学动力学 ， 组装了活性炭(AC)正极对T-Nb2O5-x负极的扣式锂电容器件 ， 其可以在0 oC条件下点亮红色LED灯 ， 体现了其在恶劣条件下仍可实现快速充放电及高能量密度的性质 。
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图3 AC vs. T-Nb2O5-x扣式锂电容器件展示
为研究该材料嵌入式赝电容现象的结构机制 ， 进行了过放电试验并辅以原位表征方法 ， 提出了该材料嵌锂过程中 ， 成分的变化过程在相图上途径一系列中间相 ， 不涉及直接相变过程 ， 而具有类似于固溶体的过程 。
【贵州大学|贵州大学葛翔课题组在锂电容体积能量密度研究取得重要进展】
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图4 T-Nb2O5-x嵌锂过程相分析
该工作于近期在线发表 ， 硕士研究生闫小辉为第一作者 ， 葛翔为通讯作者 。 本工作的开展获得贵州大学一流学科特设岗位基金支持 。
来源：贵州大学
论文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2405829720304943#!
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