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薛瑄在从政之余潜心治学，进一步完善和发展了程朱理学。他明确提出了“理在气中，以气为本”的新观点，坚持气是构成宇宙万事万物最原始的物质本体的观点，这种唯物论的思想难能可贵。他力倡“实学”，一生坚持求实理、务实用的实学思想和学风，被誉为“实践之儒”，对当时和后世影响较大。他大力传播自己的思想体系，培养造就了一批学者，创立了著名的河东学派。在其后的一个多世纪里，河东学派不断壮大，对进一步发展程朱理学发挥了重要作用。
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薛瑄69岁时进入内阁，达到了仕途的最高点。但重新登基的朱祁镇任用奸佞，冤杀忠臣于谦，对混乱的朝政束手无策，开始玩物丧志，荒废政务。薛瑄见自己的抱负难以施展，就以年老多病为由辞官回乡，专注推广他的理学思想。1464年六月的一天，薛瑄忽感身体不适，就将所写的文稿仔细整理了一遍，然后伏案写诗，诗写到最后一个字还未写完时，他便溘然长逝，享年76岁。他以这种离奇而又祥和的状态辞世，也算是善有善终了。
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