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『』人工酶与定向进化的前沿与挑战( 二 )


该项技术已经通过转化 ， 建设了千吨级的生产线并成功投产 ， 相关产品潜在市场超过30亿 ， 有望在紫杉醇、度鲁特韦与马拉维若等抗癌与艾滋病治疗药物的生产过程中大幅降低生产成本 。
人工金属酶与小分子模拟酶
纳米酶是一类蕴含酶学特性的纳米材料 ， 在纳米尺度表现出只有天然酶才具有的酶学催化特性 。 纳米酶的研究属于中国科学家的原创研究 。 2007年 ， 中国科学院生物物理研究所研究员、中国科学院院士阎锡蕴团队首次报道了四氧化三铁纳米颗粒具有类似过氧化物酶的活性 。 随后 ， 中国科学院长春应用化学所研究员、中国科学院院士汪尔康团队首次提出了纳米酶的概念 。 迄今 ， 全球已有26个国家的220多个实验室从事纳米酶的研究 ， 超过50种不同纳米酶相继被发现 ， 应用研究也拓展到了生物、医学、农业、环境治理与国防安全等多个领域 。
2018年 ， 阎锡蕴团队报道了纳米酶活性标准化 ， 首次定义了纳米酶的催化活性单位（nanozyme unit ， U） ， 即：在最适反应条件下 ， 每分钟内催化1 μmol底物转化为产物所需的纳米酶量为1 U ， 纳米酶的比活性（specific activity ， U/mg）定义为每单位质量的纳米酶单位数 ， 并严格规定了纳米酶的比活检测条件及计算公式（ananozyme= V/(ε×l)×(△A/△t )/ Fe[m]） 。 该工作使得纳米酶产品在疾病诊疗方面变得可量化 ， 有利于纳米酶相关产品的评价以及开发 ， 同时提高了纳米酶分析方法的重复性及准确性 ， 极大推进了纳米酶相关产品的开发 。
蛋白质酶的构效关系研究已经有很多成熟的方法 ， 但是纳米酶构效关系还缺乏深入研究 。 为了获得指导纳米酶设计的描述符（理解化学反应快慢的标度） ， 南京大学教授魏辉团队和合作者以钙钛矿氧化物纳米材料作为模型氧化物 ， 系统研究了金属氧化物纳米材料的电子结构对其催化活性的影响 。 通过理论计算和实验研究 ， 发现过渡金属离子的eg电子个数与其催化活性之间具有很明显的火山型关系 ， 当eg电子个数在1左右时 ， 催化活性最高；eg电子个数为0或2时 ， 催化活性最低 。
『』人工酶与定向进化的前沿与挑战
本文插图
钙钛矿氧化物纳米酶构效关系研究
eg电子占据主要通过改变材料对底物的吸附强度以及反应的速率决定步骤直接影响材料的催化活性 。
光催化
许多经典的化学生物学方法已经成为人工酶构建的重要方法 。 近年来 ， 如何将太阳能转换为化学能已经成为化学及生物学研究领域的重点问题 。 中国科学院院长、中国科学院院士白春礼等2018年在《焦耳》杂志发文 ， 提出在化石燃料枯竭的未来 ， “液态阳光”可能是解决问题的关键 。
实现液态阳光的关键在于利用丰富的太阳能 ， 将能源利用过程中过量排放的二氧化碳重新循环转化为稳定、可存储、高能量的化学物质 。 植物的光合作用系统作为一种天然的解决方案 ， 因其清洁、自组装、可持续和高效的光致电荷分离效率等优势受到广泛关注 。 目前 ， 如何利用和模拟光合作用的高光合效率来驱动具有挑战性的化学转化是目前的研究热点 。
然而 ， 影响该领域发展的技术挑战及研究难点在于：
1）天然光合作用系统由复杂的膜蛋白亚基和多种辅酶组成 ， 这给研究和实际应用带来了不便；
2）光合系统中产生的还原分子NAD(P)H由于还原力较低不能直接用于还原CO2；
3）相比化学小分子催化剂 ， 天然光合作用系统的二氧化碳还原效率相对低下 。
为解决这些问题 ， 中国科学院生物物理研究所研究员王江云团队多年来一直致力于应用合成生物学方法 ， 开发基因编码的人工光合作用系统 ， 使其兼具天然光系统和化学小分子催化剂的优势 。 这种人工设计的光合蛋白质不仅可以为研究挑战性的化学转化提供新思路 ， 也为进化具有非天然光催化活性的人工生命体提供研究基础 。


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