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南策文|清华大学南策文院士、沈洋教授《Science》！

清华大学院士拓扑南策文

【南策文|清华大学南策文院士、沈洋教授《Science》！】鲜辉中科院物构所
人们通过对自旋、电荷、轨道和晶格自由度的操纵带来了例如高温超导体等许多重大的科学发现 。 其中 ， 对实空间序参量进行组装形成环形拓扑纹理如磁斯格明子（自旋）、极化涡旋（电荷）等至今仍然是基础研究领域的热门话题 。 极化拓扑纹理已成为异域物理现象和可重构电子设备中潜在应用的新兴研究领域 。 然而 ， 可否在铁电聚合物中观测到环形极化拓扑现象并理解辨识其驱动力到目前为止都困扰着研究人员 。
近日 ， 清华大学的南策文院士和沈洋教授在铁电聚合物聚（偏二氟乙烯-三氟乙烯）P(VDF-TrFE)铁电聚合物中发现了自组织的环形拓扑纹理 ， 其展现出了具有反耦合手性畴的同心圆拓扑结构 。 研究发现 ， 弹性能、电能和梯度能的相互作用导致垂直于聚合物链的连续极化翻转和环形组装 ， 同时还能诱导沿着聚合物链的弛豫行为 。 这一环形极化拓扑引起了极化远红外波（FIR）的周期性吸收 ， 从而可在介观尺度上实现对太赫兹波的操纵 。 作者认为 ， 这一发现不仅能够为柔性铁素体材料的设计提供指导 ， 还能为发展具有多刺激转变性质的柔性电子器件提供新的机遇 。 该成果以“Toroidal polar topology in strained ferroelectric polymer”为题发表在Science上 。
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图1.观察到的环形极化拓扑
聚合物基铁电材料之所以具有吸引力 ， 是因为它们可以廉价地进行固溶处理 ， 并且具有比陶瓷大得多的柔韧性 。 此前的人们在对铁电聚合物的研究中就发现了看起来像靶心目标的同心圆极化带 ， 这种自组织的环形纹理垂直于聚合物链的轴排列 ， 这证明人们能够对红外辐射的选择性吸收和太赫兹辐射进行操控 。 聚合物中这种独特的结构可能激发人们对于探索和使用其他奇异效应的广泛兴趣 。
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图2.P（VDF-TrFE）薄片的表征和计算 。
作者通过将三氟乙烯（TrFE）基团结合到PVDF中 ， P（VDF-TrFE）表现出具有全反式构象序列的主要结晶β相 ， 从而导致PVDF系列中最强的铁电性 。 该共聚物倾向于结晶成假六边形（斜方晶） ， 大纵横比的薄片 ， 其聚合物链平行于层状法线（c轴） 。 垂直于聚合物链诱导了P（VDF-TrFE）的链间偶极 ， 这归因于H和F原子之间的电负性差异 。 这种配置导致位于薄片的平面内方向上自发的电极化 。 因此 ， 这些偶极子可以在层状平面中翻转 ， 而这在氧化物或其他分子铁电材料中都无法获得的额外自由度 。 这种自由度可能是在低对称晶格中以高径向对称性诱导环形有序的另一种方法 。
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图3.P（VDF-TrFE）薄片的性质
进一步研究发现 ， P（VDF-TrFE）层状晶体的垂直排列与其垂直于聚合物链的链间偶极自排列形成的同心圆图案的有效排列会产生环形极化拓扑 。 另外 ， 在P（VDF-TrFE）中作者还观察到了平行于聚合物链的链内铁电 ， 从而引起了在取向片中观察到的铁电弛豫行为 。 因为局部应变和弹性能随极化态的扁平化能量分布而重新分布 ， 由P（VDF-TrFE）的居里跃迁引起的双轴应变是产生环向和弛豫行为的原因 。
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图4.FIR波的空间周期性吸收
此外 ， 作者发现这种具有环形极化拓扑结构的P（VDF-TrFE）薄片在太赫兹波上表现出空间周期性吸收 ， 可用于实现高分辨率太赫兹光栅和空间光调制器 。
因为相变过程中的强晶格变化和结晶后的周期性表面形貌对于低熔点的分子（大分子）晶体的普遍性 ， 作者认为在P（VDF-TrFE）中观察到的环形极化拓扑可能是其他有机铁电体系所共有的 。 因此 ， 太赫兹波通过分子取向通过环形和极性有序操作也应适用于其他有序无序的铁电体 。
由于P（VDF-TrFE）的铁电特性在其变质相边界附近发生了很大变化 ， 作者希望该成分可以成为控制极化拓扑和相应电磁波吸收行为的另一个维度 。 本文可能为太赫兹光学中的多重激励的相互转换提供设计机会 ， 为复杂拓扑集成到柔性材料中提供了新的见识和设计原则 。
文献信息：
“Toroidal polar topology in strained ferroelectric polymer” (
https://science.sciencemag.org/content/371/6533/1050).
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来源：高分子科学前沿
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