研之成理|今日黄维院士/邢贵川/陈永华Nature Energy!背景介绍本文亮点图文解析


北京联盟_本文原题:今日黄维院士/邢贵川/陈永华Nature Energy!
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▲第一作者:梁超 , 顾浩 , 夏英东
通讯作者:黄维 , 邢贵川 , 陈永华
通讯单位:南京工业大学 , 西北工业大学 , 南京邮电大学 , 澳门大学
DOI:10.1038/s41560-020-00721-5
背景介绍 光伏电池在可再生能源生产中的份额预计将从2017年的6.6%增长到2030年的21.8% 。 要实现这一目标 , 不仅需要增加太阳能电池效率 , 还需要降低成本 。 二维Ruddlesden-Pop层状金属卤化物钙钛矿与其对应的三维钙钛矿相比 , 具有理想的光电性能和良好的环境稳定性 , 引起了人们广泛的研究兴趣 , 被认为是制造可长期稳定工作、高性能钙钛矿太阳能电池(PSC)最有希望的材料之一 。
层状钙钛矿的一般化学式为L2An-1MnX3n + 1 , 其中L为长链有机阳离子(间隔基)、A为短链有机阳离子、M为二价金属阳离子、X为卤化物阴离子 。 其独特的体系结构使得其中n层无机[MX6]八面体片层被两个长的有机间隔层夹在中间 , 由于有机层和无机层之间的介电常数不匹配 , 因此形成了自然的量子阱(QW)结构 。
然而 , 由于溶液中不可避免地存在的小晶胞颗粒可以充当形成不同阱宽(n值)QW的成核中心 , 在使用溶液法沉积的层状钙钛矿通常会产生多个具有随机阱宽度分布的混合量子阱(MQWs) 。 因此 , 对于溶液中化合物的热力学稳定性 , 纯相量子阱的沉积仍然是关键的科学挑战 , 这严重阻碍了该领域的进一步发展 。
本文亮点 1、通过引入熔融盐间隔基乙酸正丁胺(BAAc)替代传统的卤化物间隔基碘化正丁胺(BAI) , 获得了具有单阱宽度的纯相QW 。
2、制备得到了具有微米级垂直排列晶粒、高质量纯相QW的二维Ruddlesden–Popper层状钙钛矿薄膜 。
3、与同类MQW的PSC相比 , 其在长期湿、热和应力条件下稳定性得到了提高 。
4、与采用真空方法沉积的传统全无机QW相比 , 杂化有机-无机金属卤化物钙钛矿纯相QW具有明显优势 , 包括溶液的可加工性、低温制造和原子层精度 。
5、纯相QW良好的稳定性、独特的结构和光电性能 , 将促进PSC和其他基于钙钛矿的光电器件(例如探测器、发光二极管和激光器)的开发 。
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▲图1. 基于MQW和纯相QW层状钙钛矿薄膜的光学特性
要点:
1、n值决定了量子阱的厚度和量子限制的程度 , 从而导致可调谐的激子性质和带隙 。
2、飞秒瞬态吸收(TA)测量显示单个显著光淬灭(PB)峰占优势 , 表明近纯相钙钛矿QWs薄膜可以用熔融盐间隔层沉积得到 。
3、纯相钙钛矿QW的线性吸收和光致发光PL与MQW钙钛矿的模式截然不同 。
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▲图2. 基于MQW和纯相QW层状钙钛矿薄膜的结构特征
要点:
1、由于乙酸正丁胺与钙钛矿骨架之间的强离子配位作用 , 可以形成均匀分布的中间相凝胶 。 这允许具有微米级垂直排列晶粒的纯相量子阱膜从其各自的中间相结晶 。
2、通过晶体结构表征证明了纯相量子阱的垂直排列 。
3、通过各种光谱技术和晶体结构表征确认的高相纯度可能潜在地促进电荷传输并稳定钙钛矿骨架 。
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▲图3.纯相QWs形成机理探究
要点:
1、将BAAc替代传统的BAI引入前体溶液中会影响旋涂过程中钙钛矿溶液形成、胶凝和结晶等溶胶-凝胶过程 。


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