「化学」关于单原子催化剂:你所不知道的那些事!


“单原子催化”的概念由中国科学院大连化学物理研究所的张涛院士、清华大学李隽教授及美国亚利桑那州立大学刘景月教授于2011年共同提出 , 在Nature chemistry 发表题为“Single-atom catalysis of CO oxidation using Pt-1/FeOx” (第一作者:乔波涛 , 王爱琴)的工作 。 单原子催化剂是一种特殊的负载型金属催化剂 , 专指载体上的所有金属组分都以单原子分散的形式存在 , 不存在同原子金属-金属键 。
2014年后 , 单原子催化迅速成为催化领域的研究前沿 。 单原子催化剂由于其特殊的结构而呈现出显著不同于常规纳米催化剂的活性、选择性和稳定性 。 随着先进表征技术(同步辐射X射线吸收 , 球差电镜等)的发展 , 单原子催化剂使在亚埃级原子尺度上阐明催化剂的构效关系成为了现实 , 同时也为连结多相催化与均相催化提供了机会 , 特别在催化机理研究上提供了可操作的平台 。 本文将介绍单原子催化的应用领域 , 相关研究机构和学者以及近年来单原子催化剂重要研究进展 。 包括在水催化 , 碳氧化学 , 储能电池 , 生物诊疗等方面 。
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Single-AtomCatalysts: A New Frontierin Heterogeneous Catalysis. From:Account DOI:10.1021/ar300361m
【单原子催化发展状况】
所有数据均基于Web of science 检索 , 以single atom catalysts 为题 , 查询日期截至2020年3月26日的结果 , 共有2015篇相关论文发表 。
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图1. Single atom catalysts相关研究领域分布 , 以化学 , 材料科学 , 能源存储及光电化学为主 。
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图2. Single atom catalysts相关研究工作发表类型 , 以Article和Review居多 , 同时应注意相关专利的申请及结果 。
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图3 在Web of science 以singleatom catalysts 为题查询的研究工作 , 以引用排序 。 (引用前十)可以发现相关十篇工作集中在碳氧化学 , 析氢反应 , 氧还原反应 , 均相/异相催化及合成方法学 。
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图4. 相应十篇论文引用的发展趋势:在2014年后急剧增加 , 并呈现出线性上升的趋势 。
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图5. 在Web of science 以singleatom catalysts 为题查询的文章所在地区和国家 , 以中国大陆最多(占比接近60%) , 美国 , 澳大利亚 , 日本 , 新加坡 , 法国 , 加拿大 , 瑞士等都有不错表现 。
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图6. 相应大陆区研究机构分布及相关学者:(此仅以查询结果为依据 , 如有不全请指出)
大连化物所:张涛 , 包信合 , 王爱琴等
清华大学:李隽 , 李亚栋 , 王定胜 , 陈晨等
中国科学技术大学:吴宇恩 , 路军岭 , 孙永福 , 姚涛等
物理所:谷林等
上海光源:姜政 , 司锐等
【单原子催化的代表工作】
1、Single-atomcatalysis of CO oxidation using Pt-1/FeOx
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开山之作:中国科学院大连化学物理研究所的张涛院士、清华大学李隽教授及美国亚利桑那州立大学刘景月教授开发了FeOx负载的单原子铂(Pt)催化剂 。 研究发现Pt单原子提供电子给基底材料FeOx使催化剂更稳定 , 并对CO氧化呈现高活性 。 球差电镜和XAFS证明了Pt单原子的存在以及Pt单原子与FeOx的结合态 , DFT计算表明带正电的Pt降低了CO的吸附能和CO的反应能垒 。 “单原子催化”概念首次被提出 。


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