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物理|囚禁于纳米围栏中的量子( 五 )


(3)   的确 ， 阵列中不同围栏中存在的 Gd 原子数目有很大涨落 ， 如图 7(a) 所示 。
(4)   如果围栏尺寸足够大、Gd 原子数足够多 ， 那围栏内 Gd 原子数的涨落相对值就不显著 。 随着围栏尺寸减小到直径只有纳米尺度 ， Gd 原子数少 ， 涨落就非常显著 ， 如图 7(a) 所示左下角的一个围栏内就是空的 。
 
的确 ， 由于量子围栏构建了一个很高的势垒 ， 围栏内的 Gd 原子即便找不到能量很低的位置 ， 但也无法逃逸出围栏 ， 而外面的原子也无法偷渡越境进入围栏 。 这才是 Gd 原子数展现巨大涨落的原因 。 那么怎么能够抑制这种涨落呢？最简单直接的方法便是将围栏打开一个口子 ， 允许自由进出 ， 看看会是怎么样的结果 。
 
果然 ， 如果构建一个带开口的围栏阵列 ， 情形就变得截然不同 。 留一个开口 ， 就能实现围栏内原子数可控 ， 也就是说能抑制统计涨落 。 如图 7(b) 所示 ， 所有围栏内 Gd 的数目都是 3 个 ， 意味着这个尺寸 (直径 8.5 nm) 的围栏内就只能承载 3 个 Gd 原子存在 。 这是量子尺寸效应的绝妙体现 ， 令人震慑 ， 相关细节可参见文献 [Phys. Rev. B 90, 045433 (2014)] 。
 
好！现在来看围栏尺寸效应 。 采用不同直径的开口围栏 ， 可实现不同 Gd 原子数目的定量捕获 ， 如图 7(c) 所示 。 围栏越大 ， 能捕获的 Gd 原子数目越多 ， 这是其一 。 其二 ， 围栏内 Gd 原子倾向于排成正多边形 ， 并且存在四边形和五边形这样的明显不同于 Ag (111) 表面六角晶格的形状 ， 这也证明围栏内的量子尺寸效应 。
 
为了进一步验证定量原子捕获的稳定性 ， 我们系统研究了开口围栏直径与捕获 Gd 原子数的关系 ， 如图 7(d) 所示：Gd 原子数与 Fe 围栏直径呈台阶状 ， 并且较宽台阶给了较大围栏直径选择空间和容错性 。 很显然 ， 这样漂亮的台阶结构显示了结果的显著性 ， 值得仔细回味 。 这里 ， 令人疑惑的是围栏捕获 1、2、3、4、5、7 个 Gd 原子的情形都被观测到 ， 但捕获 6 个 Gd 原子的情形没有出现 。 也许可以这么来理解：如果 6 个 Gd 原子在围栏内形成了正六边形 ， 由于 Gd – Gd 原子之间是吸引势 ， 从能量上应该驱动第 7 个原子从围栏外部进入到六边形中心 ， 使得体系总能量更低 。
 
这一组结果表明至少两点：
 
(1)   从实验和理论上验证了精确可控的原子捕获归功于开口围栏中量子尺寸效应产生的自我调节过程：如果捕获的 Gd 原子数不足 ， 围栏会自发地从外界捕获原子 。 如果围栏内有了过多原子 ， 则多余原子会被排斥而逃逸出去 ， 从而实现围栏定量捕获原子的效应 。
 
(2)   应用上 ， 可利用不同直径开口围栏内的二维量子尺寸效应来构建单原子精度的原子结构 ， 实现最大限度抑制原子数目统计涨落 ， 实现局域结构控制 。
 
物理|囚禁于纳米围栏中的量子
本文图片

图7. 量子围栏中尺寸效应的涨落与抑制 。 (a) Fe 原子封闭围栏阵列及其内部存在的 Gd  原子图像 ， 显示原子数目巨大涨落 ， 左下角的围栏内甚至没有 Gd 原子 。 (b) Fe 原子的开口围栏阵列及每个围栏捕获了等量的 Gd 原子 (3 个) 。 (c) 不同直径开口围栏内的 Gd 原子排列 ， 呈现出点、线、三角形、四边形、五边形和占心六边形形态 。 图中量子围栏由小的实心亮点离散圆环 (Fe 原子) 构成、大的亮点为 Gd 原子 。 (d) 不同尺寸开口围栏中捕获不同数目原子的台阶状依赖关系 ， 注意没有 6 个原子的台阶 。 详细内容参考文献 [Phys. Rev. B 90, 045433 (2014)] 。
 
5. 近藤物理
 
行文至此的所有量子尺寸效应实验 ， 所关注的还只是量子围栏中外来原子 (例如 Gd) 与 Ag (111) 表面态的相互作用 。 更深刻的物理研究工作还可以有很多 ， 例如凝聚态物理中知名的近藤 (Kondo) 效应即属其中之一 。
 
众所周知 ， 近藤效应描述的是磁性杂质的局域自旋与传导电子之间的自旋相关散射 。 在近藤效应中 ， 有一个特征温度——近藤温度 ， 它能够反映磁性杂质的磁性状态 。 这里为了方便说明问题 ， 姑且假设磁性杂质自旋 S = 1/2 (当然 ， 近藤效应所描述的磁性杂质自旋并不局限于 S = 1/2 ) 。 当系统温度远低于近藤温度时 ， 磁性杂质与周围传导电子发生的自旋相关散射较强 ， 形成一个多体效应的自旋单态 ， 即 S = 0 。 通俗的理解亦可称之为磁性杂质自旋被屏蔽掉了 。 当系统温度远高于近藤温度时 ， 磁性杂质与周围传导电子发生的自旋相关散射较弱 ， 此时多体自旋单态无法形成 ， 杂质自旋依然存在 。 从这个意义上看 ， 所谓“近藤温度”也就是一个能量尺度 ， 衡量了磁性杂质局域自旋与传导电子之间自旋相关散射的强弱 。
 
也很显然 ， 如果我们可以有办法调控传导电子的浓度 ， 也就可以调控此类自旋相关散射 。 电子浓度越高 ， 就越容易屏蔽磁性杂质的自旋 。 这就是物理人经常讨论的“磁性杂质的自旋屏蔽与费米能级处的电子浓度 (也就是态密度) 密切相关”的通俗说辞 。 换句话说 ， 近藤温度必定与样品的费米面处态密度密切相关：态密度越高 ， 则近藤效应中的近藤温度就越高 。 调控态密度 ， 即可调控近藤温度 。


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