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中年|北京化工大学孙晓明教授团队AM：全固态聚合物电解质设计新策略


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研究背景
社会的发展依赖于对新能源的有效利用 。 相比于传统的化石能源 ， 锂二次电池等环境友好型能源在日常生活中扮演越来越重要的角色 ， 其中安全性高的固态聚合物锂金属电池尤其备受关注 。 近日 ， 北京化工大学的孙晓明教授和刘文教授通过合理的分子设计制备了一种高性能的固态聚合物电解质 。
可充电锂金属电池（LMBs）因其高理论能量密度高而受到广泛关注 ， 然而 ， 传统的LMBs因使用液态有机电解质而存在许多安全问题 。 此外 ， 长期的充放电也会形成大量的锂金属枝晶 ， 引起电池内部短路甚至爆炸 。 因此 ， 开发安全的固体电解质材料对进一步提高锂金属电池的机械稳定性、热稳定性和安全性具有重要意义 。 无机陶瓷电解质具有高离子电导率和热稳定性等优点 ， 但它们的脆性和高界面阻抗使其难以大规模制备并在实际中应用 。 因此 ， 科学家一直致力于开发低成本、可扩展和良好加工性的固体聚合物电解质（SPEs） 。 不足的是 ， 现有的SPEs在室温下离子电导率低 ， 电化学稳定窗口有待进一步提高 ， 难以满足高电压体系的需求 。 通常 ， 添加无机填料或有机增塑剂是提高室温离子电导率的有效手段 ， 但该方法往往不能保证聚合物电解质的机械强度 。 因此 ， 在室温下兼备高离子电导率和高力学性能的SPEs目前仍然是一个巨大的挑战 。
成果简介
北京化工大学孙晓明团队开发的聚合物电解质很好的缓解了上述问题 。 其从分子设计的角度出发提出了一种将聚合物电解质的离子电导率与机械性能解耦 ， 并兼备高电压稳定性的有效策略 。 以四(3-巯基丙酸)季戊四醇（PETMP）、表面功能化MOF(Uio-66-MET)和新型聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA ， 10000 g/mol）为原料 ， 设计了一种硫醇支化固体聚合物电解质（M-S-PEGDA） ， 该电解质在25 oC时的离子电导率为2.26×10-4S/cm ， 锂离子迁移数为0.44 ， 电化学窗口高达5.4 V ， 同时具备优良的机械性能（~500% 应变 ， 9.4 MPa拉应力） 。 基于该聚合物电解质组装的磷酸铁锂（LFP）、高镍三元（NCM811）和高电压钴酸锂（LCO）全电池在0.5 C和室温条件下均能长时间正常工作 ， 表现出优异的高电压循环性能 。
中年|北京化工大学孙晓明教授团队AM：全固态聚合物电解质设计新策略
本文插图
图1. 硫醇支化固态聚合物电解质的化学组成和合成方案 。 图片来源：Adv. Mater.
通过DSC、机械性能和离子电导率-温度测试 ， 来证明硫醇支化聚合物电解质兼备高离子电导率和机械强度 ， 并且对比了近三年来类似的高水平工作 。
中年|北京化工大学孙晓明教授团队AM：全固态聚合物电解质设计新策略
本文插图
图2. 聚合物电解质的物理性质测试 。 a）不同组分聚合物电解质的DSC分析图 。 b）不同组分聚合物电解质在25 ℃至80 ℃温度范围内的离子电导率 。 c）应力-应变曲线 。 插图显示了M-S-PEGDA聚合物电解质的实际拉伸现象 。 d）文献中报道的其他聚合物电解质的韧性和离子电导率的比较 。 图片来源：Adv. Mater.
在40 ℃下 ， 磷酸铁锂-金属锂全电池（Li｜M-S-PEGDA｜LFP）在不同倍率下具有良好的循环性能 ， 长循环测试表明LFP全电池以0.5 C循环500次后容量保持率为85.6%（初始容量143.7 mAh g-1） ， 平均库仑效率约为98% 。 软包电池的破坏性实验表明 ， 在弯曲、折叠和裁剪等情况下 ， 软包电池依旧可以正常工作 。
中年|北京化工大学孙晓明教授团队AM：全固态聚合物电解质设计新策略
本文插图
图3. 基于固态聚合物电解质的磷酸铁锂-金属锂全电池循环性能以及软包电池的安全性测试 。 图片来源：Adv. Mater.


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